Mới 21 tuổi, lần đầu tiên Văn Toàn được thi đấu một giải đấu lớn trong màu áo ĐTQG. Sẵn với lối chơi máu lửa, cùng nền tảng thể lực tuyệt vời, Văn Toàn luôn là sự lựa chọn hàng đầu của HLV Hữu Thắng. Tiền đạo vốn là vị trí sở trường của Văn Toàn từ khi khoác áo ĐT U19 Việt Nam, tuy nhiên, với đầy đủ những tố chất từ kĩ thuật, tốc độ và khả năng săn bàn thính nhạy, HLV Hữu Thắng đã nhìn thấy ưu điểm đó và quyết định đẩy anh sang đá ở vị trí tiền vệ cánh phải. Không phụ lòng tin tưởng của người thầy, Văn Toàn đã chứng minh tài năng khi đóng góp 3 bàn thắng cho ĐTVN với cú đúp vào lưới ĐT Đài Bắc Trung Hoa tại Vòng loại World Cup 2018 và 1 bàn vào lưới ĐT Indonesia trong trận giao hữu.
Tại AFF Cup 2016, Văn Toàn thi đấu 2 trận, dấu ấn mà cầu thủ này để lại chính là đường kiến tạo đẹp mắt để Công Vinh ghi bàn vào lưới ĐT Campuchia trong bối cảnh chúng ta đang chơi thiếu người. Đây là đóng góp cực kì quan trọng để ĐT Việt Nam lấy lại tinh thần qua đó hoàn tất vòng bảng với chuỗi 3 chiến thắng liên tiếp. Dù vẫn chưa ghi được bàn nào tại AFF Cup 2016, nhưng với những gì đã thể hiện, Văn Toàn đang dần từng bước khẳng định mình trong màu áo ĐTQG.